Der Begriff optisch detektierte Magnetresonanz oder häufiger auf Englisch optically detected magnetic resonance (ODMR) beschreibt eine Messtechnik aus der Quantenmetrologie, bei der Spin-abhängige optische Übergänge in Quantensystemen detektiert werden. Bezogen auf die häufigste Verwendung, im Kontext von fluoreszenten Punktdefekten in Kristallen (sogenannten Farbzentren), bezeichnet das ODMR-Signal die Änderung der Intensität der vom Farbzentrum ausgehenden Fluoreszenz aufgrund eines angelegten magnetischen Wechselfeldes. Wenn das Magnetfeld in Resonanz mit dem Übergang des Farbzentrums ist, dann treten in dem System Rabi-Oszillationen zwischen zwei Zuständen auf. Im Fall, dass die beiden beteiligten Quantenzustände eine verschiedene Fluoreszenz besitzen, dann ist die Änderung derselben messbar. Diese Tatsache wird dazu verwendet, Eigenschaften des Spinsystems wie das Zero-field splitting (die Energielücke zwischen dem Grund- und angeregten Zustand ohne externes Magnetfeld) und das gyromagnetische Verhältnis zu bestimmen. Im Allgemeinen sind mehrere Spinübergänge möglich, was die ODMR-Eigenschaften wie Resonanzfrequenz und Linienbreite empfindlich von den Messbedingungen abhängig macht. Das ermöglicht die Verwendung von ODMR in Quantensensoren.

Genauso wie die Elektronenspinresonanz (ESR) beruht ODMR auf dem Zeeman-Effekt ungepaarter Elektronen. Das meistuntersuchte ODMR-System ist das negativ geladene NV-Zentrum . Messungen in diesem System spielen insbesondere in der Magnetometrie, in der biomedizinischen Bildgebung, der Quanteninformation und der Fundamentalphysik eine Rolle.

NV ODMR Das Stickstoff-Fehlstellen(NV)-Zentrum im Diamant besteht aus einem substitutionellen Stickstoffatom (anstelle eines Kohlenstoffatoms) und einer benachbarten Fehlstelle auf dem nächsten Gitterplatz. mini|Eine Stickstoff-Fehlstelle (NV) im Diamantgitter, entlang der -Richtung. Diamanten bestehen aus Kohlenstoffatomen (grau). Ein (blaues) Stickstoffatom nimmt eine Kohlenstoff-Position ein und sitzt neben einer Fehlstelle. Das NV kann in drei Ladungszuständen vorkommen: positiv geladen , neutral und negativ geladen . Primär wird das für ODMR verwendet, da es sich optisch einfach manipulieren lässt. Deshalb wird es auch allgemein als bezeichnet. Allerdings wird auch ein Schemata für die ladungsneutrale Spezies geforscht. Diese ist anders als das in vier räumlichen Ausrichtungen vorkommende isotrop.

Die Energiezustände des bestehen aus einem Triplett Grundzustand , einem angeregten Triplettzustand und zwei Singulettzuständen, und . Wenn es (ohne Magnetfeld, also ) resonant optisch angeregt wird mit Licht der Wellenlänge 515 nm, kann das System aus dem Grund- in den angeregten Zustand übergehen: . Die Rückkehr in den Zustand kann über zwei Prozesse erfolgen: Entweder wird ein Photon der Wellenlänge 637 nm in der sogenannten zero phonon line (ZPL) emittiert (oder längerwellig, wenn Phononen im Kristall involviert sind) oder das System kehrt über die Singulettzustände und zurück in den Grundzustand. In diesem sogenannten Intersystem Crossing (ISC) wird ein Photon der Wellenlänge 1042 nm emittiert. Das ISC resultiert darin, dass das System bevorzugt im Unterzustand des Grundzustandtripletts endet.

Eine Relaxation zu führt notwendigerweise zu einer Verringerung der Fluoreszenz nahe der Anregungsfrequenz, weil das ISC-Photon eine Wellenlänge im Infrarotbereich hat. Wenn parallel dazu noch ein Mikrowellensignal von angelegt wird, wird das System in die entarteten Subzustände gepumpt. Die Entartung der beiden Zustände besteht nur, solange kein Magnetfeld anliegt. Dieses führt über den Zeeman-Effekt zu einer Aufspaltung und dadurch zu einer Verringerung der Fluoreszenz bei den beiden -abhängigen Resonanzfrequenzen

ist das Plancksche Wirkungsquantum, das gyromagnetische Verhältnis des Elektrons und das Bohrsche Magneton. Bei diesem beiden Mikrowellen-Frequenzen ist die Fluoreszenz verringert, ihr Abstand gibt Aufschluss über die Stärke des Magnetfeldes . mini|Zustandsdiagramm des NV-Zentrums für ODMR: Eine Anregung mit grünem Licht regt das System aus dem Grundzustand in den angeregten Triplett-Zustand. Die Rückkehr geht entweder über die Emission eines roten Photons oder über ein Intersystem-Crossing und ein infrarotes Photon zurück in den Zustand . Optisches Pumpen mit einem Mikrowellensignal bringt das System in die Zustände , welche durch den Zeeman-Effekt aufgespalten sein können.

Hyperfein-Aufspaltung Eine weitere Aufspaltung des Fluoreszenz-Spektrums kann durch die Hyperfeinstruktur des Stickstoffs und des Kohlenstoffs erfolgen. Dabei müssen weitere Resonanzen berücksichtigt werden, beim sind dies insbesondere die Zustände der Stickstoff-Isotope 14N (Kernspin ) und 15N (), sowie des Kohlenstoff-Isotops 13C. Das am häufigsten vorkommende Stickstoff-Isotop 14N führt durch Wechselwirkung mit dem Elektron des NV zur Ausbildung von drei Subzuständen in den Zuständen .

Die Interaktion des NV-Elektrons mit dem 14N wird durch den Hamiltonian

modelliert, wobei die drei Komponenten des NV-Spins und die des Stickstoffkerns sind. Die Aufspaltung hängt von den Konstanten und ab. Sie ist in Form von drei Resonanzen in einem ausreichend hochaufgelösten ODMR-Spektrum sichtbar und abhängig von der Größe und Ausrichtung des Feldes relativ zum NV. Um dies zu messen, ist es von Vorteil, ein einzelnes NV-Zentrum zu betrachten. Das 15N führt zu einer Aufspaltung in zwei Subzustände.

13C-Atome () können auch einen Einfluss auf das NV-Zentrum haben, wenn sie nah an ihm liegen. In natürlichen Diamanten sind diese Atome zufällig verteilt und stellen ungefähr 1,1 % aller Kohlenstoffatome. Sie führen zu einer weiteren Aufteilung der Feinstruktur im ODMR-Signal. Die Stärke der Wechselwirkung ist abhängig von ihrer Entfernung zum NV.

Siehe auch Stickstoff-Fehlstellen-Zentrum Quantensensor Elektronenspinresonanz Farbzentrum

Einzelnachweise

Literatur

Kategorie:Spektroskopie Kategorie:Werkstoffkunde Kategorie:Quantenmechanik