Die Wiederaufarbeitung (), auch Wiederaufbereitung, von verbrauchtem Kernbrennstoff ist ein Teil des Brennstoffkreislaufs in der Kerntechnik. Sie dient der Abtrennung der in benutzten (genauer: abgebrannten) Brennelementen von Kernreaktoren enthaltenen Stoffe, die während des Betriebes entstehen. Dabei unterteilt man in die beiden Kernbrennstoffe Uran, Plutonium, sowie die durch Kernspaltung entstandenen radioaktiven Spaltprodukte. Diese Materialien werden einerseits in wiederverwertbare Anteile (Kernbrennstoffe und andere Radionuklide) und anderseits in hoch-, mittel- und schwachradioaktiven Abfall separiert.
Wiederaufarbeitung von Kernbrennstoffen kann den Bedarf an Uran als Brennstoff verringern und trägt gleichzeitig zur Reduzierung des hochradioaktiven Abfalls bei. Allerdings ist dieser Prozess sowohl kostspielig als auch technisch anspruchsvoll und birgt das Risiko der Proliferation, da das abgetrennte Plutonium für Kernwaffen genutzt werden kann.
Geschichte Die zur Wiederaufarbeitung von Kernbrennstoffen eingesetzten chemisch-physikalischen Verfahren dienten ursprünglich militärischen Zwecken, siehe auch das Manhattan-Projekt. So konnte in den 1940er Jahren im Zuge der Forschung und Entdeckungen in der Kernchemie (Actinoide, Transurane) das erste Plutonium gewonnen werden. Hierbei wird in Kernreaktoren ein Teil des nicht spaltbaren Uran-238 durch Neutroneneinfang in spaltbares Plutonium-239 umgewandelt. Letzteres hat eine vergleichsweise geringe kritische Masse und kann auf chemischem Wege abgetrennt werden. Eine solche Produktion von Plutonium in den ersten, mit Natururan betriebenen Kernreaktoren der Welt und seine Abtrennung aus deren Brennstoff war daher die geeignete Methode zur Gewinnung des Materials in großen Mengen. Dagegen war die ausreichende Anreicherung des spaltbaren Isotops Uran-235 zur Bombentauglichkeit nach dem damaligen Stand der Technik extrem energieaufwendig und langwierig, da sich die Isotope eines Elementes chemisch quasi nicht unterscheiden und nur auf physikalischem Wege trennen lassen. Dennoch wurden bereits ab den 1940er Jahren riesige Gasdiffusionsanlagen (GD) in den USA und der Sowjetunion errichtet, welche Uran-235 in Tonnen anreicherten. Letzteres wird auch für den Bau von Kernwaffen verwendet. Erst Jahrzehnte später war die Technologie der Gaszentrifugen so weit, dass GD-Anlagen abgeschaltet und zurückgebaut wurden.
Aus den ersten Wiederaufarbeitungsanlagen (vgl. der Standort Hanford), welche für militärische Zwecke dienten, resultierte schließlich das PUREX-Verfahren (PUREX = ), welches aus den 1950er Jahren stammt. PUREX wird auch für zivile Zwecke als Teil des nuklearen Brennstoffzyklus verwendet und entsprechend optimiert, war jedoch initial für die o. g. militärischen Zwecke gedacht. Versuche, es durch andere Verfahren zu ersetzen, sind bisher nicht über den Status von Versuchen und Prototypen herausgekommen.
Ab dem Zeitpunkt der friedlichen Nutzung der Kernenergie, also ab den 1950er Jahren (vgl. Genfer Atomkonferenz und das Atoms-for-Peace-Programm), wurden durch einige Atomnationen die ersten Wiederaufarbeitungsanlagen errichtet. Die Rückgewinnung von Brennstoff erschien zunächst ökonomisch und technisch erfolgversprechend. Den kommerziellen Großanlagen wie La Hague, Frankreich oder Sellafield (dort zwei Anlagen: Magnox Repro Plant und später Thorp), Großbritannien, gingen häufig kleinere Prototypen- und Versuchsanlagen vorweg.
In Europa sammelte man fast zwei Jahrzehnte lang Erfahrungen mit der Versuchsanlage Eurochemic bei Mol, Belgien, welche eine Kapazität von bis zu 350 kg U/d erreichte. Ebenfalls war in Deutschland die Wiederaufarbeitungsanlage Karlsruhe (WAK) ab 1970 in Betrieb für oxidischen Leichtwasserreaktor (LWR)-Brennstoff. Die Anlage WAK hat in den Jahren 1971 bis 1990 über 200 t Kernbrennstoff aus verschiedenen Reaktoren aufgearbeitet und befindet sich aktuell im Rückbau. Später wurde die geplante Wiederaufarbeitungsanlage Wackersdorf (1985–1989) aufgrund von Protesten nie realisiert. Daher verfügt Deutschland über keine eigene, kommerzielle Wiederaufarbeitungsanlage. Deutsche Kernkraftwerksbetreiber ließen somit bis 2005 Brennelemente in den o. g. Anlagen in Frankreich und Großbritannien aufarbeiten. Insgesamt wurden 6.244 t Kernbrennstoff aufgearbeitet. Hochradioaktive Abfälle werden im Rahmen der Verträge nach Deutschland zurücktransportiert.
Einzelheiten der Wiederaufarbeitung Begriffe In einem offenen Brennstoffkreislauf wird der abgebrannte Kernbrennstoff nach einer Zwischenlagerung von mehreren Jahrzehnten zur Abkühlung in einer tiefen geologischen Endlagerstätte direkt entsorgt. Im Gegensatz dazu wird im geschlossenen Brennstoffkreislauf der abgebrannte Kernbrennstoff wiederaufbereitet, um Uran und Plutonium zu trennen, die dann als neuer Brennstoff verwendet werden können. Dieser Prozess erfordert mehrere Wiederaufarbeitungszyklen, die jedoch nicht effektiv in den gegenwärtig verwendeten Kernreaktoren durchgeführt werden können. Ein teilweise geschlossener Brennstoffkreislauf wird bereits in einigen Ländern, insbesondere in Frankreich, praktiziert. Hier wird der abgebrannte Brennstoff wiederaufbereitet, und das gewonnene Plutonium wird mit Uran gemischt, um sogenannten MOX-Brennstoff (Mischoxidbrennstoff) herzustellen, das in bestehenden Kernreaktoren verwendet wird. Der abgebrannte MOX-Brennstoff wird bis zur Wiederaufbereitung für die zukünftige Verwendung in modernen Reaktoren gelagert.
Behandlung des verbrauchten Kernbrennstoffs Die Zusammensetzung abgebrannter Brennelemente hängt stark von der ursprünglichen Urananreicherung und der Nutzungsdauer im Reaktor ab. Abgebrannte Brennelemente aus Leichtwasserreaktoren bestehen zu etwa 96 % aus Uran, davon der Großteil Uran-238, sowie einem kleinen Anteil Plutonium (ca. 0,9 %). Der recycelte Brennstoff wird hauptsächlich in Form von Mischoxid-Brennelementen in Leichtwasserreaktoren verwendet.
Die Wiederaufarbeitung erfordert mehrere Schritte: Zunächst werden die Brennelemente zerkleinert, um das Hüllmaterial (Zirkalloy und Edelstahl) vom eigentlichen Brennstoff zu trennen. Der Brennstoff wird dann in heißer Salpetersäure aufgelöst, wobei Uran, Plutonium und Spaltprodukte in Lösung gehen. Feste Rückstände wie Hülsen und Strukturmaterial werden herausgefiltert und als radioaktiver Abfall behandelt. Der wichtigste Schritt ist die Trennung von Uran, Plutonium und Spaltprodukten, üblicherweise durch das PUREX-Verfahren. Während der Wiederaufarbeitung entstehen radioaktive Gase und Aerosole, die in speziellen Filter- und Waschsystemen behandelt werden. Die bei der Wiederaufarbeitung entstehenden hochradioaktiven Spaltproduktnitrate werden zunächst in Edelstahltanks gelagert. Da diese Lagerform für die Endlagerung nicht geeignet ist, werden sie später getrocknet, verfestigt und meist verglast. Andere feste Abfälle wie Hüllmaterial oder Klärschlämme werden überwiegend zementiert. Am Ende des Prozesses werden die recycelten Mischoxid-Brennelemente hergestellt.
Politische Aspekte Die Wiederaufarbeitung von abgebranntem Kernbrennstoff ist in vielen Ländern umstritten, da sie Sicherheitsrisiken birgt. Ohne ein sicheres Überwachungssystem kann Wiederaufarbeitung zu einem wachsenden Plutoniumbestand führen, der für Atomwaffen genutzt werden könnte. Die Länder, die die Wiederaufarbeitung als Teil ihres nationalen Brennstoffkreislaufs nutzen, sind Frankreich, Japan, Russland, die Ukraine, Großbritannien, Indien, Bulgarien und die Niederlande. In Deutschland und Belgien wurde von der Wiederaufarbeitung auf die einmalige Nutzung des Brennstoffs umgestellt. Andere Länder, wie die USA, Südkorea und Brasilien, zeigen Interesse an der Wiederaufarbeitung. China hat bereits Fortschritte beim Aufbau einer entsprechenden Infrastruktur gemacht. Während Länder mit großen Kernenergieprogrammen in der Regel zur Wiederaufarbeitung neigen oder daran interessiert bleiben, bildet Kanada eine Ausnahme. In Kanada gibt es aufgrund der Nutzung von Natururan für CANDU-Reaktoren nur wenig Anreiz zur Wiederaufarbeitung abgebrannten Brennstoffs.
Die Entscheidung eines Landes zur Wiederaufarbeitung von abgebranntem Brennstoff wird von verschiedenen Faktoren beeinflusst. Militärische Ambitionen spielen eine bedeutende Rolle, da viele Länder mit Wiederaufarbeitungskapazitäten Kernwaffenstaaten sind. Zugang zur Wiederaufbereitungstechnologie kann für ein Land, das an der Entwicklung von Kernwaffen interessiert ist, attraktiv sein. Politische Kultur ist ebenfalls entscheidend, da autoritäre Regime wie Russland und Nordkorea leichter Wiederaufarbeitungsprogramme aufrechterhalten können, während solche in Demokratien oft öffentlichen Widerstand erfahren. Auch geologische Bedingungen beeinflussen die Entscheidungen; Länder mit ungünstigen geologischen Voraussetzungen suchen häufig nach Alternativen zur direkten Entsorgung, um die Herausforderungen der Endlagerung zu bewältigen. Schließlich spielt die Energiepolitik eine Rolle. Insbesondere für Länder, die über begrenzte natürliche Ressourcen verfügen, kann die Wiederaufarbeitung eine Möglichkeit darstellen, die Nutzung von Kernbrennstoffen für langfristige Energiesicherheit zu optimieren.
Verfahren
In einer Wiederaufarbeitungsanlage werden die Brennelemente zunächst mechanisch zerschnitten und in heißer Salpetersäure gelöst. Dieser Abschnitt bildet das sogenannte „Head-end“ des Prozesses. Zur Trennung der Bestandteile Uran, Plutonium, der höheren Actinoide und der Spaltprodukte voneinander setzt man die Extraktion mit dem PUREX-Prozess ein. Als Extraktionsmittel dient Tributylphosphat (C4H9O)3PO, das mit 70 Prozent C12–14-Alkanen (zum Beispiel Kerosin) verdünnt ist. Durch mehrfache Durchführung der Extraktionszyklen kann eine fast vollständige Trennung der Bestandteile erreicht werden.
Weitere Brennstoffkreisläufe Für Kernreaktoren, die Uran-233 aus Thorium-232 erbrüten, wurde der THOREX-Prozess entwickelt.
Wenn sowohl Leichtwasserreaktoren (LWR) als auch Schwerwasserreaktoren (PHWR) verfügbar sind, ist in begrenztem Maße auch „DUPIC-Prozess“ (Direct Utilization of spent Pressurized water reactor fuel In CANDU) denkbar, ein Verfahren, bei dem keine Abtrennung von Uran oder Plutonium notwendig ist (gegebenenfalls werden durch Erhitzen die leichtflüchtigen Spaltprodukte entfernt), und bei dem ein gewisser Anteil des nach wie vor im Brennelement vorhandenen spaltbaren Materials zur Stromerzeugung genutzt werden kann. Kanada, Indien, Argentinien, China, Pakistan, Rumänien und Südkorea betreiben Stand 2022 mindestens einen kommerziellen PHWR zur Stromerzeugung. In Indien befinden sich auch weitere PHWR (IPHWR-700) im Bau. Südkorea, welches sowohl PHWR als auch LWR betreibt, ist seit ca. 1991 einer der Pioniere auf dem Gebiet von DUPIC.
Alternative Verfahren Neben dem oben beschriebenen Verfahren wurden in den Vereinigten Staaten und Russland weitere Verfahren der Pyrometallurgie entwickelt. Dabei wird im Prinzip die Elektrolyse eingesetzt, um die Metalle zu trennen. Der wesentliche Vorteil gegenüber dem PUREX-Prozess besteht darin, dass das Uran zusammen mit Plutonium und höheren Actinoiden als Gemisch abgetrennt und damit die Isolierung von waffenfähigem Plutonium erschwert wird. Ein weiterer Vorteil besteht darin, dass die restlichen radioaktiven Abfälle nur circa 500 Jahre aufbewahrt werden müssen.
Ein im Konzeptstadium befindliches Verfahren ist der Laufwellen-Reaktor. Dieser Kernreaktortyp soll seinen eigenen verbrauchten Brennstoff im Betrieb zu einem großen Teil selbst „aufarbeiten“ und dadurch pro erzeugter Energieeinheit wesentlich weniger endzulagerndes Material zurücklassen. Bisher wurde noch kein Laufwellenreaktor gebaut.
Ebenfalls im Konzeptstadium ist der Dual-Fluid-Reaktor (DFR), bei dem die Spaltstoffe im Betrieb ständig abgeführt werden und der dazu die fraktionierte Destillation/Rektifikation nutzt. Theoretisch könnte man so in einem DFR auch abgebrannte Brennelemente aufbereiten und verwenden.