mini|328x328px|Abb. 1: Erzeugung hoher Harmonischer in Krypton. Diese Technologie zählt zu den am häufigsten verwendeten Methoden zur Erzeugung von Attosekunden-Lichtblitzen. Die Attosekundenphysik, auch Attophysik oder allgemein Attosekundenwissenschaft genannt, ist ein Teilgebiet der Physik, das sich mit Phänomenen der Licht-Materie-Wechselwirkung beschäftigt, wobei Attosekundenpulse (10−18 s) von Photonen verwendet werden, um dynamische Prozesse in der Materie mit zuvor unerreichter Zeitauflösung zu analysieren. Die Attosekundenphysik hat eine sehr hohe zeitliche und räumliche Auflösung und erlaubt die Beobachtung ultraschneller Prozesse der Natur. In der Zeitdauer 10−18 s ordnen sich Elektronen innerhalb von Atomen neu an, in dieser Zeit formen sich chemische Bindungen oder brechen. Die Attosekundenphysik fungiert im übertragenen Sinn wie ein Mikroskop für die Zeit und erhöht das Verständnis der Quantenwelt.
In der Attosekundenphysik werden hauptsächlich spektroskopische Anrege-Abfrage-Methoden () eingesetzt, um den jeweiligen physikalischen Prozess zu untersuchen. Aufgrund der Komplexität dieses Forschungsgebietes ist für die Interpretation der Daten aus Attosekunden-Experimenten in der Regel ein enges Zusammenspiel zwischen modernsten experimentellen Aufbauten und fortgeschrittenen theoretischen Werkzeugen erforderlich.
Methodisch basiert alles auf der Erzeugung hoher Harmonischer (HHG, ). Diese entstehen, wenn extrem intensives Laserlicht auf Atome trifft. Dabei werden die Elektronen in den Atomen für einen winzigen Moment herausgerissen, vom elektrischen Feld der Laserstrahlung beschleunigt und dann wieder zurück ins Atom geschleudert. Bei diesem Prozess geben die Atome ultrakurze Lichtimpulse ab, die als hohe Harmonische bezeichnet werden.
Diese Lichtblitze sind besonders energiereich. Ihre Frequenz ist ein ungerades Vielfaches der ursprünglichen Laserfrequenz und reicht bis in den ultravioletten, extrem ultravioletten (EUV) (XUV, ) oder sogar den Röntgenbereich. Weil diese Pulse extrem kurz sind – oft nur wenige Attosekunden lang –, werden sie auch Attosekunden-Lichtblitze genannt. Es handelt sich um kohärente, extrem kurze EUV-Blitze, die als Stoppuhr in der quantendynamischen Welt fungieren. Durch geeignete Filterung lassen sich einzelne Attosekunden-Lichtblitze erzeugen.
Die Hauptinteressen der Attosekundenphysik sind:
Atomphysik: Untersuchung von Elektronenkorrelationseffekten, Photoemissionsverzögerungen und Ionisationstunneln. Molekülphysik und Molekülchemie: Rolle der Elektronenbewegung in angeregten molekularen Zuständen durch Elektronentransfer, lichtinduzierte Photofragmentierung und lichtinduzierte Elektronentransferprozesse. Festkörperphysik: Untersuchung der Exziton-Dynamik in fortgeschrittenen 2D-Materialien, Petahertz-Ladungsträgerbewegung in Festkörpern und Spin-Dynamik in ferromagnetischen Materialien.
Die Attosekundenphysik verfolgt das Ziel, die Bewegung von Elektronen in Atomen, Molekülen und Festkörpern mit bislang unerreichter zeitlicher Auflösung sichtbar zu machen. Eine der langfristigen Perspektiven dieser Forschung ist die gezielte Kontrolle elektronischer Dynamik in Echtzeit – ein entscheidender Schritt hin zu einer aktiven Steuerung quantenmechanischer Prozesse in der Materie.
Die Entwicklung der Attosekundenphysik wurde durch eine Reihe bahnbrechender Fortschritte in der Lasertechnologie ermöglicht: die Einführung breitbandig abstimmbarer Titan:Saphir-Laser (Ti:Sa) im Jahr 1986, die Technik der gechirpten Pulsverstärkung (CPA, ) im Jahr 1988, die spektrale Verbreiterung hochenergetischer Femtosekundenpulse – beispielsweise durch Selbstphasenmodulation in gasgefüllten Hohlfasern (1996), die Einführung dispersionskompensierender Spiegeltechnologien (chirped mirrors) im Jahr 1994, sowie die Stabilisierung des Trägerhüllen-Offsets () ab dem Jahr 2000. Diese Entwicklungen führten ab 2004 zur Erzeugung isolierter Attosekunden-Lichtimpulse – generiert durch die Erzeugung hoher Harmonischer in Edelgasen als nichtlinearer Prozess und markierten den Beginn des eigenständigen Forschungsfeldes der Attosekundenphysik.
Der derzeitige Weltrekord für den kürzesten von Menschen erzeugten Lichtpuls liegt bei 43 Attosekunden.
Im Jahr 2022 erhielten Anne L'Huillier, Paul Corkum und Ferenc Krausz den Wolf-Preis für Physik für ihre bahnbrechenden Beiträge zur ultraschnellen Laserwissenschaft und Attosekundenphysik. Es folgte der Nobelpreis für Physik 2023, mit dem L'Huillier, Krausz und Pierre Agostini für ihre experimentellen Methoden zur Erzeugung von Attosekunden-Lichtblitzen zur Erforschung der Elektronendynamik in Materie ausgezeichnet wurden.
Übersicht mini|324x324px|Abb. 3: Elektronenbewegung in einem Wasserstoffatom. Die Periode dieser Überlagerung der Zustände (1s-2p) beträgt etwa 400 as. links|mini|324x324px|Abb. 2: Entwicklung der Winkelwahrscheinlichkeitsdichte der Überlagerung zwischen 1s und 2p Zustand in Wasserstoffatomen. Der Farbbalken zeigt die Winkeldichte (Ausrichtung des Wellenpakets) als Funktion des Polarwinkels von 0 bis (x-Achse), unter dem das Teilchen zu finden ist, sowie der Zeit (y-Achse).
Motivation Für ein Quantenteilchen, das sich in einer Überlagerung aus dem Grundzustand mit Energie und dem ersten angeregten Zustand mit der Energie befindet, lässt sich die zeitabhängige Wellenfunktion des Zweiniveausystems allgemein schreiben als:
Die komplexen Koeffizienten und bestimmen die Wahrscheinlichkeitsamplituden für das Teilchen im jeweiligen Zustand. Gemäß der Bornschen Regel ergibt sich die Wahrscheinlichkeit für eine Messung in einem der Zustände als: .
Die Wellenfunktion ist normiert, daher gilt die Bedingung: .
Der Erwartungswert eines selbstadjungierten Operators , der eine messbare physikalische Größe (Observable) beschreibt, ergibt sich aus: .
Für ein Quantensystem, das sich in einer Überlagerung aus Grund- und erstem angeregtem Zustand befindet, ergibt sich der Erwartungswert der Observable zu: .
Im Fall reeller Koeffizienten vereinfacht sich dieser Ausdruck zu: .
Die ersten beiden Terme sind zeitunabhängig. Der dritte Term beschreibt eine zeitlich oszillierende Komponente, die aus der Interferenz der Zustände resultiert. Die Schwingungsfrequenz der Erwartungswertdynamik beträgt: .
Die zugehörige Periodendauer lautet: .
Für typische elektronische Übergänge mit Energiedifferenzen von etwa 10 eV ergibt sich eine charakteristische Zeit: .
Diese Zeitspanne bestimmt die typische Dynamik beobachtbarer physikalischer Größen bei elektronischen Übergängen in Atomen und Molekülen.
Um die zeitliche Entwicklung einer physikalischen Größe mit hoher Auflösung zu untersuchen, ist ein kontrollierbarer Messprozess erforderlich, dessen charakteristische Zeitdauer kürzer ist als die zu erfassende Dynamik. Attosekunden-Lichtimpulse erfüllen diese Anforderung und ermöglichen die zeitaufgelöste Untersuchung ultrakurzer Prozesse im Bereich weniger Femtosekunden bis hinunter in den Attosekundenbereich. Sie dienen daher als zentrales Werkzeug zur Erforschung elektronischer Dynamik in Atomen, Molekülen und Festkörpern mit beispielloser zeitlicher Präzision.
Erzeugung von Attosekunden-Lichtblitzen Um einen sich ausbreitenden Puls mit ultrakurzer Zeitdauer zu erzeugen, sind zwei Schlüsselelemente erforderlich: die Bandbreite und die zentrale Wellenlänge der elektromagnetischen Strahlung. Aus der Fourier-Analyse ergibt sich, dass die Zeitdauer eines Lichtpulses umso kürzer sein kann, je größer die verfügbare Bandbreite ist. Es gibt jedoch eine untere Grenze für die Mindestdauer, die für eine bestimmte zentrale Wellenlänge des Pulses genutzt werden kann. Diese Grenze ist der optische Zyklus, also die Dauer einer vollständigen Oszillation des elektrischen Feldes einer monochromatischen elektromagnetischen Welle.
Für einen Puls im Niederfrequenzbereich, z. B. im Infrarotbereich (IR) bei einer Wellenlänge von , beträgt die minimale Dauer etwa , wobei die Lichtgeschwindigkeit im Vakuum ist. Für ein Lichtfeld mit Zentralwellenlänge im Bereich der extrem ultravioletten Strahlung (EUV) bei beträgt die minimale Dauer dagegen etwa .
Eine kürzere Zeitspanne erfordert daher die Verwendung kürzerer und energiereicherer Wellenlängen, sogar bis hinunter in den weichen Röntgenbereich unter 10 nm. Aus diesem Grund basieren die Standardtechniken zur Erzeugung von Attosekunden-Lichtblitzen auf Strahlungsquellen mit großer spektraler Bandbreite und zentraler Wellenlänge im EUV- bis Röntgenbereich. Die gebräuchlichsten Quellen, die diese Anforderungen erfüllen, sind Freie-Elektronen-Laser (FEL) und Anordnungen zur Erzeugung höherer Harmonischer (HHG). mini|328x328px|Abb. 4: Das charakteristische Spektrum, das durch hohe harmonische Komponenten gekennzeichnet ist, manifestiert sich in Form eines Plateaus, dem ein rapider Abfall (Cutoff) folgt. mini|328x328px|Abb. 5: Ein Drei-Stufen-Modell beschreibt die Erzeugung hoher Harmonischer und von Attosekunden-Lichtblitzen.
Trifft ein hochenergetischer, stark fokussierter Femtosekundenlaserpuls (Wellenlänge 825 nm, Pulsbreite z. B. 5 fs, Intensität ) auf ein Edelgas (z. B. Neon), so entsteht ein Plateau aus hochfrequenten harmonischen Komponenten (z. B. zwischen der 41. und 61. Harmonischen). Es werden nur ungerade Harmonische beobachtet, was bei der Erzeugung von Harmonischen in einem isotropen, gasförmigen Medium mit Inversionssymmetrie zu erwarten ist. Der Modenabstand ist das Doppelte der Laserfrequenz . Die Oberschwingungen im Plateaubereich sind nicht streng phasenstarr. Ihre zeitabhängige Ein-Atom-Emission besteht aus einer Folge ultrakurzer Pulse bei zwei Pulsen pro Halbzyklus. Diese entsprechen den beiden Hauptbahnen der Elektronen im Drei-Stufen-Rekollisionsmodell. Unter bestimmten geometrischen Bedingungen wird nur einer dieser Beiträge phasenangepasst, was zu einer Folge von Pulsen mit einem Puls pro Halbzyklus führt. Dabei entspricht die Pulslänge im Wesentlichen derjenigen, die man erhält, wenn alle Oberwellen die gleiche Phase und Amplitude haben. Betrachtet man nun Oberwellen mit gleicher Amplitude und Phase. Die Intensität des von diesen Oberwellen ausgesandten Gesamtsignals lautet: .
Die zeitabhängige Intensität zeigt eine periodische Struktur mit der Halbperiode des Anregungslasers, also , was für eine Wellenlänge von 825 nm etwa entspricht. Die Struktur besteht aus einer Sequenz scharfer Pulse mit einer zeitlichen Breite im Bereich von , was für N=11 etwa 125 as ergibt (volle Breite bei halbem Maximum, FWHM). Durch geeignete Filterung können einzelne Attosekundenpulse erzeugt werden. Diese Pulse sind kohärente, extrem kurze EUV-Blitze, die als Stoppuhr in der quantendynamischen Welt fungieren.
Das in Abbildung 5 dargestellte Rückstreu- oder Drei-Stufen-Modell zeigt, wie kurze Pulse im extremen Ultraviolett () mit einer Energie von etwa 10 bis 120 eV durch HHG erzeugt werden. Wird ein atomares Gas einem intensiven Laserfeld ausgesetzt, kann die Feldstärke das atomare Potential so stark deformieren, dass ein Elektron durch die entstehende Potentialbarriere tunneln kann. Das Elektron wird dann zunächst vom Atom weg beschleunigt und kann mit einer gewissen Wahrscheinlichkeit zurückkehren und rekombinieren. Im dritten Schritt, wenn das Elektron in die Kernposition zurückkehrt, wird bei der Rekombination gelegentlich eine Oberschwingung emittiert, deren Photonenenergie der Summe aus der kinetischen Energie des Elektrons und dem Ionisationspotential $I_p$ entspricht. Dieser kurze Lichtblitz liegt im extrem ultravioletten Spektralbereich. Seine Länge liegt im Attosekundenbereich und ist somit kürzer als die Periode des erzeugenden Laserfeldes. Dieser Prozess wiederholt sich für jeden Halbzyklus des erzeugenden Feldes. Die beobachteten hohen Harmonischen entstehen durch spektrale Interferenz der Attosekundenpulse aufeinanderfolgender Halbzyklen.