Verbrauchter Kernbrennstoff

rechts|mini|Abklingbecken für abgebrannte Brennelemente in einem Kernkraftwerk

Abgebrannter oder verbrauchter Kernbrennstoff (Spent nuclear fuel, SNF) ist Kernbrennstoff aus einem Kernreaktor (normalerweise einem Kernkraftwerk). Er ist nicht länger nutzbar, um die Kettenreaktion (neutroneninduzierte Kernspaltung) in einem gewöhnlichen thermischem Reaktor unter akzeptablen Parametern aufrechtzuerhalten. Im Kernbrennstoffkreislauf kann er erheblich unterschiedliche Isotopenbestandteile beinhalten. In aller Regel ist der Hauptbestandteil nach Masse Uran (bzw. Thorium bei Verwendung des Thorium-Brennstoffkreislaufs), die potentiell gefährlichen Auswirkungen sind jedoch auf die anderen Bestandteile – Spaltprodukte, Plutonium, minore Actinoide – zurückzuführen. Verbrauchter Kernbrennstoff enthält üblicherweise noch eine erhebliche Menge spaltbares Material, was man sich bei Wiederaufarbeitung zunutze macht.

Art des abgebrannten Brennstoffs Wenn nicht anders angegeben beziehen sich die Angaben auf leicht angereicherten Urandioxid-Brennstoff wie er in Leichtwasserreaktor zum Einsatz kommt. Die Zusammensetzung von abgebranntem Brennstoff in Reaktoren, welche mit Natururan, MOX-Brennelementen oder Thoriumhaltigen Brennstoffen betrieben werden, kann erheblich abweichen. Auch ist das chemische Verhalten von Oxid-Brennstoff anders als von Brennstoffen mit anderem Chemismus (metallisch, Carbid, Nitrid, TRISO etc.)

Nanomaterial-Eigenschaften Im Oxid-Brennstoff gibt es intensive Temperaturgradienten, die dazu führen, dass Spaltprodukte migrieren. Das Zirkonium neigt dazu, sich in die Mitte des Brennstoffs zu bewegen. Die niedriger siedenden Spaltprodukte hingegen bewegen sich zum Rand des Pellets. Das Pellet enthält wahrscheinlich viele kleine Blase-ähnliche Poren, die sich während der Nutzung bildeten; das Spaltprodukt Xenon wandert in diese Lücken. Ein Teil dieses Xenons zerfällt dann zu Cäsium. Daher enthalten viele dieser Blasen eine große Konzentration von 135Cs.

Bei MOX-Brennelementen, wenn Xenon aus dem Brennstoff austritt, diffundiert es aus den plutoniumreichen Bereichen des Brennstoffs und wird dann im umgebenden Urandioxid eingeschlossen, Neodym neigt dazu, nicht mobil zu sein.

Auch metallische Partikel einer Legierung aus Mo-Tc-Ru-Pd neigen dazu, sich im Brennstoff zu bilden. Andere Feststoffe bilden sich an der Grenze zwischen den Urandioxidkörnern, der Großteil der Spaltprodukte verbleibt jedoch im Urandioxid gelöst als Mischkristall.

Spaltprodukte 3 % der Masse bestehen aus Spaltprodukten von 235U und 239Pu (auch indirekte Produkte in der Zerfallskette); diese werden beim radioaktiven Müll berücksichtigt oder können für verschiedene industrielle und medizinische Zwecke weiter abgetrennt werden. Die Spaltprodukte enthalten jedes Element von Zink bis zu den Lanthanoiden; ein Großteil der Spaltausbeute konzentriert sich auf zwei Bereiche, einen in der zweiten Übergangsreihe (Zirconium, Molybdän, Technetium, Ruthenium, Rhodium, Palladium, Silber) und die andere weiter hinten im Periodensystem (Iod, Xenon, Caesium, Barium, Lanthan, Cer, Neodym). Viele der Spaltprodukte sind entweder nicht radioaktiv oder nur Radionuklide von kurzer Halbwertszeit. Etwa ein Dutzend sind jedoch mittel- bis langlebige Radionuklide wie 90Sr, 137Cs, 99Tc and 129I. Mehrere Länder haben Untersuchungen durchgeführt, um die seltenen Isotope in Spaltabfällen zu trennen, einschließlich der „Spaltplatinoide“ (Ru, Rh, Pd) und Silber (Ag), um die Wiederaufbereitungskosten auszugleichen. Dies wird derzeit nicht kommerziell betrieben.

Die Spaltprodukte können die Thermal-Eigenschaften des Urandioxids verändern; Lanthanoid-Oxide neigen dazu, die Wärmeleitfähigkeit des Kernbrennstoffs zu verringern, während die metallischen Nanopartikel die Wärmeleitfähigkeit des Kernbrennstoffs geringfügig erhöhen. Urandioxid hat eine relativ geringe Wärmeleitfähigkeit, weshalb Reaktoren, welche diesen Brennstoff verwenden, gemeinhin an diese Eigenschaft angepasst sind. Urancarbid und metallisches Uran hingegen leiten Wärme deutlich besser, sodass die etwaige Verringerung der Wärmeleitfähigkeit durch Spaltprodukte hierbei schon beim Design einbezogen werden muss.

Tabelle der chemischen Daten +Die chemischen Formen von Spaltprodukten in UrandioxidElementGasMetallOxidFeste LösungBr KrJa — — —RbJa —Ja —Sr — —JaJaY — — —JaZr — —JaJaNb — —Ja —Mo —JaJa —Tc Ru Rh Pd Ag Cd In Sb —Ja — —TeJaJaJaJaI XeJa — — —CsJa —Ja —Ba — —JaJaLa Ce Pr Nd Pm Sm Eu — — —Ja

Plutonium rechts|mini|Abgebrannter Kernbrennstoff, unter Wasser gelagert im Nuklearkomplex Hanford Site, Washington, USA Etwa 1 % der Masse sind 239Pu und 240Pu, resultierend aus der Umwandlung von 238U, das entweder als nützliches Nebenprodukt oder als gefährlicher und ungünstiger Abfall angesehen werden kann. Da es politisch als erwünscht gilt, die Verbreitung von Kernwaffen zu verhindern, darf dieses Plutonium nicht in den Besitz von Staaten gelangen, die unter den Atomwaffensperrvertrag fallen. Auch in Kernwaffenstaaten wird üblicherweise angestrebt, dass potentiell waffenfähiges Material nicht in die Hände privater Firmen gelangt. Wenn der Reaktor normal betrieben wurde, entsteht ausschließlich nicht-waffenfähiges Plutonium in Reaktorqualität, es enthält mehr als 19 % 240Pu und weniger als 80 % 239Pu. Das macht es nicht ideal für die Herstellung von Atombomben. Wenn die Bestrahlungsdauer kurz gehalten wurde, erreicht das Plutonium Waffenqualität mit mehr als 93 % Plutonium-239. Beim kommerziell relevantesten Verfahren der Wiederaufarbeitung von abgebranntem Brennstoff, dem PUREX-Verfahren wird Plutonium vom restlichen abgebrannten Brennstoff abgetrennt. Uran wird ebenfalls abgetrennt und kann gegebenenfalls wieder angereichert werden, was jedoch aufgrund des niedrigen Uranpreises und dem erhöhten Gehalt an störendem Uran-236 zumeist unterbleibt. Das PUREX-Verfahren wurde ursprünglich für die Gewinnung von waffenfähigem Plutonium aus niedrig abgebrannten Brennstoff entwickelt, was auch erklärt, warum Uran zurückgewonnen wird. Andere Verfahren der Wiederaufarbeitung, welche nicht in der Lage sind, chemisch reines Plutonium zu gewinnen, sind denkbar und teilweise im Labormaßstab erfolgreich demonstriert worden, jedoch sind diese (Stand 2022) nicht großtechnisch im Einsatz. Aus Plutonium und abgereicherten Uran oder Natururan können MOX-Brennelemente gefertigt werden. Da im thermischen Neutronenspektrum mehr (nicht spaltbares) Pu-240 entsteht als „verbraucht“ wird, ist abgebrannter MOX-Brennstoff aufgrund des höheren Gehalts an Pu-240 weniger für die Wiederaufarbeitung geeignet, so dass diese üblicherweise nicht erfolgt. Ein schneller Brüter oder Accelerator Driven System könnte jedoch auch dieses Plutonium als „Brennstoff“ verwenden.

Uran 96 % der Masse ist das verbliebene (nicht gespaltene) Uran: der größte Teil des ursprünglichen 238U und ein wenig 235U. In der Regel ist das 235U weniger als 0,83 % der Masse zusammen mit 0,4 % 236U. Zum Vergleich enthält natürliches Uran etwa 0,72 % Uran-235. Aufgrund der Urananreicherung findet sich auch eine geringfügig erhöhte Menge Uran-234, welches in natürlichem Uran als Zerfallsprodukt des Uran-238 vorliegt (sog. Uran-Radium-Reihe). Da die Anreicherung leichtere Isotope anreichert, erhöht sich der Anteil von Uran-234 verhältnismäßig sogar stärker. Im Kernreaktor fängt ein Teil des Uran-234 Neutronen ein und wird damit zu spaltbarem Uran-235. Jedoch ist ein allzu hoher Uran-234 Gehalt nachteilig, da es die Neutronenökonomie nachteilig beeinflussen kann. Uran-234 entsteht auch in (n,2n) Reaktionen zwischen schnellen Neutronen und Uran-235 sowie in vernachlässigbarem Ausmaß durch den Alpha-Zerfall von Uran-238 gefolgt vom Betazerfall der Zerfallsprodukte.

Wiederaufbereitetes Uran beinhaltet 236U, welches in der Natur quasi nicht vorkommt; dies ist ein Isotop, das als ein Fingerabdruck für aufbereiteten Reaktorbrennstoff verwendet wird. Uran-236 ist ein unvermeidliches Nebenprodukt, da ein gewisser Teil der Neutroneneinfänge von Uran-235 nicht zur Kernspaltung führen, sondern Uran-236 bilden.

Das bei Verwendung von Thorium anfallende 233U hat eine Halbwertszeit von 159.200 Jahren. Dadurch kann in gewissen Zeitskalen thoriumhaltiger abgebrannter Brennstoff stärker radioaktiv sein als Uranbrennstoff – es sei denn, dieses Uran wird durch einen chemischen Prozess aus dem abgebrannten Brennstoff entfernt. Das Vorhandensein von 233U wirkt sich langfristig auf den radioaktiven Zerfall des abgebrannten Brennstoffs aus. Im Vergleich zu MOX-Brennelementen ist die Aktivität in den Brennstoffkreisläufen mit Thorium um eine Million Jahre höher, da das nicht vollständig zerfallene 233U vorhanden ist. Die Wiederaufarbeitung von Thorium-haltigen Brennstoff ermöglicht die Gewinnung von Uran mit höheren Anteilen spaltbarer Nuklide als beim Uran-Brennstoffkreislauf und „unverbrauchtes“ Thorium kann bedenkenlos dem Kreislauf wieder zugeführt werden, da es fast ausschließlich aus Th-232, dem einzigen Isotop in natürlichem Thorium besteht.

Zum Natururan-Brennstoff, wie er in Schwerwasser-Reaktoren wie zum Beispiel dem CANDU zum Einsatz kommt:

Der Anteil spaltbaren Materials in Natururan beträgt ca. 0,72 % und besteht ausschließlich aus 235U. Wenn der Brennstoff aus dem Reaktor entnommen wird, enthält immer noch 0,50 % spaltbares Material. Davon sind 0,23 % „unverbrauchtes“ 235U sowie 0,27 % „erbrütetes“ spaltbares Plutonium (239Pu bzw. 241Pu). Es werden also etwa zwei Drittel des ursprünglich vorhandenen U-235 durch Spaltung oder Neutroneneinfang „verbraucht“, während durch „Brüten“ von U-238 eine Menge von über einem Drittel des ursprünglich vorhandenen spaltbaren Materials „nachgeliefert“ wird. Nicht einberechnet ist hierbei die Menge an Pu-239 bzw. Pu-241 welche im Reaktor „erbrütet“ und anschließend verbraucht wird. Insgesamt sinkt der Anteil spaltbaren Materials nur um weniger als ein Drittel. Der Brennstoff wird nicht etwa aus dem Reaktor entfernt, weil es „nichts mehr zu verbrauchen“ gäbe, sondern weil sich Neutronen absorbierende Spaltprodukte angesammelt haben und das Verhalten des Brennstoffes deshalb außerhalb akzeptabler Parameter liegt, teilweise das Aufrechterhalten einer Kettenreaktion sogar unmöglich sein kann.

Da (wie oben erwähnt) der „verbrauchte“ Brennstoff aus üblichen Leichtwasserreaktoren (LWR) immer noch mehr spaltbares Material enthält als natürliches Uran, gibt es Bestrebungen, diesen als „Brennstoff“ in Schwerwasserreaktoren einzusetzen. Am weitesten geht hierbei DUPIC – „direct use of pressurized water spent fuel in CANDU“, das heißt der Einsatz im Wesentlichen unbearbeiteter (gegebenenfalls mechanisch umgeformt) „abgebrannter“ Brennelemente aus LWR in CANDU-Reaktoren.https://www.nextbigfuture.com/2009/04/dupic-fuel-cycle-direct-use-of.html

Beim (inzwischen nicht mehr im Einsatz befindlichen) Magnox-Reaktor, welcher mit Natururan betrieben wurde, wurde eine in Wasser instabile Magnesium-haltige Umhüllung für die Brennstäbe verwendet. Daher müssen abgebrannte Magnox-Brennelemente aufbereitet werden, da langfristige Lagerung und Entsorgung schwierig sind. Zum Zeitpunkt der Entwicklung des Magnox-Reaktors wurde dies nicht als relevantes Problem angesehen, da er als Dual-Use-Technologie sowohl (waffenfähiges) Plutonium als auch Strom produzieren sollte, und hierfür die Wiederaufarbeitung ohnedies unerlässlich war. Neben der Verwendung in Bomben wurde beim Magnox-Reaktor auch der „geschlossene Brennstoffkreislauf“ als Verwendung für Plutonium vorgesehen, also die Produktion von MOX-Brennstoff oder der Einsatz des gewonnenen Plutoniums in schnellen Brütern. Da dies nicht im geplanten Ausmaß erfolgte, hat das Vereinigte Königreich bis heute eine erhebliche Menge Plutonium „auf Halde“ für welche derzeit weder zivile noch militärische Anwendungen absehbar sind.